Se estrenó jugando por Santiago Wanderers en la final de la Segunda División 1995 ante Audax Italiano en el estadio Sausalito. En aquel tiempo actuaba de delantero, en aquel partido logro un ascenso a primera campeonando. Sus excelentes actuaciones lo dejaron como titular indiscutido del primer equipo y continuando con sus buenas actuaciones fue convocado a la Selección donde incluso pudo disputar el Mundial de Francia aunque cuando regreso a Wanderers tuvo que asumir por primera y única vez un descenso a la segunda división del fútbol chileno donde incluso lloro por ver descendido al equipo de sus amores.
Jugando en segunda división siguió siendo parte importante del equipo y fue sorpresa al seguir siendo convocado a la Selección, finalmente logro junto con su equipo el ascenso de inmediato. A comienzos del 2000 en el regreso a la primera división, Moisés convirtió el primer gol del milenio para Santiago Wanderers y también acabó con una sequía goleadora del equipo. A mediados del 2000 surgio un rumor de una supuesta transferencia al fútbol inglés pero esta no terminó en nada.
El 2001 no comenzó bien ya que Moisés fue suspendido las primeras cuatro fechas del campeonato por un empujon al arbitro Pablo Pozo en un partido amistoso y tampoco fue convocado a incios del 2001 a la Selección. Aunque la suerte comenzaría a cambiar desde su regreso cuando su equipo estaba como líder del torneo y comenzó a vivir la mejor campaña de Santiago Wanderers en mucho tiempo y siendo él parte importante del equipo, incluso volvió a ser parte de la selección disputando la Copa América de ese año aunque jugó solo dos partidos por una lesión. Finalmente a fin de año vino lo mejor, por primera vez en su carrera se consagraba campeón del fútbol chileno junto con el club de sus amores después de 33 años de no lograr un título de primera división, aunque no pudo estar presente en el último partido por una suspensión.
Debutó en la selección Chilena el 29 de abril de 1997 en la Selección de fútbol de Chile jugando contra su similar de Venezuela, en un partido que ganó Chile por 6-0. Participó en la Copa Mundial de Fútbol de 1998 en Francia, participando como titular en los encuentros de fase de grupos, y disputó la Copa América 1997, 1999, 2001 y 2004 y las Clasificatorias para el Mundial de Corea y Japón 2002 y para el Mundial de Alemania 2006. Precisamente en esta última participación fue donde convirtió su único gol por la selección, en un partido en que Chile venció a Bolivia por 2 a 0 como visitante. El gol fue marcado en el primer tiempo mediante un golpe de cabeza. En total, Villarroel disputó 36 encuentros con la Roja.
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